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DOI: 10.1039/C5SC04309C(Edge Article)Chem. Sci.,, 2016, 7, 2364-2370

Mats de Jong ac, Nick Sleegers a, Jayoung Kim b, Filip Van Durme c, Nele Samyn c, Joseph Wang b et Karolien De Wael *a
Groupe de recherche aAXES, Département de chimie, Groenenborgerlaan 171, 2020 Anvers, Belgique. E-mail: karolien.dewael@uantwerpen.,be
bDepartment of Nanoengineering, University California San Diego, CA 92093, USA
cNational Institute for Criminalistics and Criminology (NICC), Vilvoordsesteenweg 100, 1120 Bruxelles, Belgique

Reçu le 11 novembre 2015 , Accepté le 6 janvier 2016

Publié pour la première fois le 6 janvier 2016

Nous rapportons sur un capteur-identification sur place de la cocaïne et de ses agents de coupe dans des échantillons de rue. Traditionnellement, le dépistage sur place est effectué au moyen de tests de couleur difficiles à interpréter et peu sélectifs., En présentant la réponse voltammétrique distincte de la cocaïne, des agents coupants, des mélanges binaires de cocaïne et d’échantillons de rue dans des échantillons de rue en solution et en poudre, nous avons pu élucider l’empreinte électrochimique de tous ces composés. Le nouveau concept électrochimique est très prometteur en tant que méthode de criblage sur site.

Introduction

La cocaïne est l’une des drogues d’abus les plus abondantes dans le monde, entrant dans différents pays principalement par les aéroports et les ports, à la fois pour la consommation locale et pour la distribution.,1 Ce médicament alcaloïde est très addictif et nocif pour la santé des gens.2,3 En plus des effets souhaités pour les utilisateurs tels qu’une sensation euphorique intense, des effets secondaires indésirables tels qu’une augmentation de la pression artérielle, du rythme cardiaque et de la respiration sont ressentis.4,5 Après une utilisation à long terme, le toxicomane devient tolérant pour les effets souhaités et connaîtra un état de léthargie, de dépression majeure et de fatigue extrême lorsqu’il ne consomme plus de cocaïne.4

Les services douaniers des aéroports et des ports sont très attentifs à surveiller la présence de cocaïne dans les cargaisons, les bagages et les passagers., Le dépistage sur place au moyen de tests de couleur à base de thiocyanate de cobalt est couramment effectué. Cependant, ces tests sont difficiles à interpréter et pas toujours fiables en raison d’une faible sélectivité.6,7 Habituellement, les tests de couleur sont suivis d’une analyse de confirmation au moyen de GC-MS (qualitatif), GC-FID (quantitatif) et HPLC pour une identification sans ambiguïté de la cocaïne et de ses agents coupants. Cette confirmation utilise une gamme de techniques laborieuses et compliquées et / ou d’instruments volumineux et coûteux qui doivent être évités pour les dépistages de routine.,8 Un criblage alternatif peut être effectué par spectroscopie FT-IR et Raman, en utilisant une instrumentation coûteuse fournissant des spectres difficiles à interpréter sans expertise spécialisée.9 Pour surmonter ces limites, la présente étude vise un test de dépistage rapide, bon marché, facile et sélectif pour la détection sur place de la cocaïne.

Sachant que la cocaïne est une molécule active rédox10,une approche de criblage électrochimique par enregistrement de voltammogrammes permet aux douanes de filtrer rapidement les poudres inconnues dans les cargaisons et les bagages sur place, facilitant ainsi un débit élevé et un faible coût de détection., De plus, la plupart des agents coupants peuvent être détectés avec la cocaïne en raison de leur activité redox.11-18 Ces agents de coupe sont ajoutés à la cocaïne par les trafiquants, principalement afin de maximiser le profit. Les substances typiques sont la phénacétine, la caféine, le lévamisole, la lidocaïne, le paracétamol, la procaïne, la benzocaïne, le diltiazem, l’hydroxyzine, l’acide borique et benzoïque et plusieurs sucres comme le D-sorbitol, le myo-inositol, le maltose et l’amidon., Ces composés ont tous une couleur blanche comme la cocaïne et certains d’entre eux, par exemple la lidocaïne, le paracétamol et la phénacétine, ont des effets analgésiques et anesthésiques que les utilisateurs se rapporteront à la cocaïne.17,18 Voltammogrammes contiennent beaucoup plus d’informations pour l’identification des échantillons de rue contenant à la fois de la cocaïne et des agents de coupe par rapport aux tests de couleur standard qui reposent uniquement sur la présence de cocaïne. Nous décrivons ici l’utilité des techniques électrochimiques pour mesurer simultanément la cocaïne et ses agents coupants en une seule exécution voltammétrique via la voltammétrie à ondes carrées (SWV)., Afin d’obtenir l’empreinte électrochimique complète et distincte des échantillons de rue, tous les agents de coupe et la cocaïne ont été criblés électrochimiquement séparément en solution et dans un mélange binaire. Deuxièmement, les échantillons de poudre ont été analysés en utilisant l’approche électrochimique, permettant une détection rapide et facile sur site, sans procédure de préparation d’échantillon étendue. Le dispositif de détection étant intégré dans un gant / bout du doigt, permet une telle détection sur site.19 Le protocole de mesure est présenté à la Fig. 1., La partie (A) représente le doigt présentant la surface à trois électrodes sérigraphiée sur un lit à doigts flexible (encart en bas à gauche), ainsi que du gel immobilisé sur un substrat similaire (encart en bas à droite). Les parties (B) et (C) illustrent, respectivement, la méthode d’échantillonnage par « balayage » pour collecter la poudre cible directement sur l’électrode et l’achèvement de la cellule électrochimique en joignant l’index avec des électrodes au pouce recouvert de l’électrolyte hydrogel solide., L’empreinte électrochimique est enregistrée en moins d’une minute à l’aide d’une approche voltammétrique rapide à ondes carrées, donnant des informations à la fois sur la présence de cocaïne et sur ses agents coupants.

Fig. 1 Schéma de la procédure de mesure pour les échantillons de poudre suspects sur un appareil portable du bout des doigts., (A) Le bout du doigt présentant la surface de l’électrode sérigraphiée sur un lit de doigt en nitrile souple (encart en bas à gauche), ainsi qu’un gel conducteur immobilisé sur le pouce (encart en bas à droite); (B) méthode d’échantillonnage par balayage pour collecter la poudre cible directement sur l’électrode; (C) achèvement de la cellule électrochimique en joignant l’index avec des électrodes au pouce recouvert de l’électrolyte de gel conducteur.,

Nous nous attendons à ce que cette nouvelle empreinte électrochimique sur une plate-forme de gants portables améliore considérablement le dépistage sur place des échantillons de cocaïne. La possibilité de générer rapidement cette signature avec une seule méthode de numérisation à l’aide de dispositifs électrochimiques compacts, bon marché et faciles à utiliser devrait être très utile pour la détection sur place, effectuée par les services douaniers. Pour la première fois, la présence d’agents de coupe dans les échantillons de rue est élucidée lors d’un test sur site.,

Résultats et discussion

Voltammétrie des composés purs en solution

Une première étape cruciale est le criblage et l’évaluation du comportement redox de la cocaïne et de ses agents coupants en solution pour démêler l’empreinte électrochimique de ces composés. Des voltammogrammes à onde carrée de 1 mM de cocaïne ou d’agent de coupe dans une solution de 0,1 M KCl + 0,020 M KH2PO4 sur une électrode sérigraphiée au carbone nu sont illustrés à la Fig. 2, corrigé pour le courant de fond en utilisant le principe de la moyenne mobile, intégré dans le logiciel NOVA 1.11., La solution de cocaïne de 1 mM présente un processus d’oxydation faible à 1,04 V qui peut contribuer à l’oxydation du groupe amine tertiaire présent dans la structure hexagonale de la cocaïne comme le montre le schéma 1.10 La plupart des échantillons de cocaïne sont découpés avec différentes substances; l’identification de ces agents coupants pourrait être intéressante d’un point de vue toxicologique. Les paramètres de la procédure de voltammétrie à onde carrée utilisée ont été optimisés avant l’analyse et sont décrits dans la partie expérimentale.

Fig., 2 Réponses voltammétriques à ondes carrées corrigées de base (vs. Ag/AgCl) de solutions de 1 mM de cocaïne et d’agents de coupe à des électrodes sérigraphiées au carbone nu dans un tampon de 0,1 M KCl + 0,020 M KH2PO4 (pH 7). La ligne pointillée représente le potentiel d’oxydation caractéristique de la cocaïne à 1,04 V. L’axe Y a la même échelle dans chaque voltammogramme.

Schéma 1 processus d’Oxydation de la cocaïne à un carbone sérigraphie électrode au potentiel 1.04 V., La deuxième réaction se produit immédiatement après la formation du radical intermédiaire, provoquant un seul pic visible dans un voltammogramme à onde carrée.

Les agents de coupe l’acide benzoïque et l’acide borique ne montrent aucune activité redox sur la plage de potentiel étudiée, ce qui correspond à la littérature, montrant seulement une activité à des potentiels inférieurs à -1 V pour ces composés.14,15 Les sucres D-sorbitol, maltose, amidon et myo-inositol ne montrent pas non plus d’activité redox dans la gamme potentielle étudiée. Figue. 2 illustre que le signal de cocaïne à 1.,04 V est plutôt isolé des autres signaux caractéristiques des agents de coupe. Le plus proche processus plus positif est le pic de lévamisole à 1,27 V et le plus proche plus négatif est le pic de lidocaïne à 0,90 V et ses analogues procaïne et benzocaïne, 0,87 V et 0,84 V, respectivement. Tous ces processus d’oxydation se produisent dans les groupes fonctionnels tertiaires (lévamisole et lidocaïne) et primaires (benzocaïne et procaïne) amines.,11,12,17,20 En dehors de ces valeurs de potentiel de crête, le nombre de pics caractéristiques ainsi que les potentiels d’apparition donnent des informations utiles sur la détermination de leur empreinte digitale. La phénacétine, par exemple, présente trois processus redox définitifs, de sorte que même s’il y a un chevauchement avec le pic d’oxydation primaire, l’agent de coupe actuel peut toujours être identifié par son signal secondaire ou tertiaire. Le signal primaire à 0,77 V résulte de l’oxydation irréversible de la phénacétine en N-acétyl-p-benzoquinone imine (NAPQI). Les plus petits pics secondaires à 0,06 et 0.,35 V sont le résultat de l’oxydation du 4-aminophénol et du NAPQI, respectivement.21 Ces deux pics secondaires sont également présents pour le paracétamol et sont provoqués par les mêmes composés.La 18 hydroxyzine et le diltiazem présentent tous deux un pic d’oxydation à 0,87 V, causé par l’oxydation d’un groupe OH libre et d’une amine tertiaire, respectivement.La caféine 16,22 a le potentiel d’oxydation le plus élevé à 1,31 V, résultant de l’oxydation du composé en un analogue 4,5-diol.,13

Ce dépistage exhaustif et ce contenu riche en informations conduisent à une empreinte électrochimique distincte de la cocaïne et de ses agents coupants qui peuvent servir de référence puissante lorsque la présence de cocaïne dans un échantillon inconnu doit être confirmée ou exclue.

L’étape de conditionnement appliquée à 1,5 V (comme décrit dans la section expérimentale) a été réalisée pour extraire l’information maximale de nos substances. Par exemple, la phénacétine ne montrerait qu’un seul pic à 0,77 V au lieu de trois pics si aucune étape de conditionnement n’était effectuée., En raison de l’étape de conditionnement, des processus redox liés au NAPQI et au 4-aminophénol ont lieu, enrichissant l’empreinte digitale des échantillons.

La limite de détection (LOD) pour la cocaïne pure sur la surface de l’électrode sérigraphiée non modifiée (SPE) en solution a été déterminée à 2 µM. Cela correspond à une quantité de 34 ng sur la surface de l’électrode. La LOD a été déterminée en fonction de l’écart-type de l’ordonnée à l’origine et de la pente moyenne des courbes d’étalonnage linéaires obtenues.

Cette LD est considérablement inférieure à celle des tests de dépistage des couleurs (13.,8 µM) et la technique de GC-MS accréditée utilisée à l’Institut National de Criminalistique et de Criminologie (NICC) de Belgique (18,4 µM).

Voltammétrie de mélanges binaires en solution

Une deuxième étape importante est l’évaluation du comportement redox de la cocaïne et des agents coupants dans les mélanges pour élucider les phénomènes de masquage potentiel (pic de chevauchement).

Des voltammogrammes à ondes carrées de cocaïne de 1 mM et d’agent de coupe de 0,5 mM dans une solution de 0,1 M KCl + 0,020 M KH2PO4 (pH 7) sur une électrode sérigraphiée au carbone nu sont illustrés à la Fig. 3.,

Fig. 3 Réponses voltammétriques à ondes carrées corrigées de base (vs. Ag/AgCl) de solutions de 1 mM de cocaïne avec un agent de coupe de 0,5 mM sur des électrodes sérigraphiées au carbone nu dans un tampon de 0,1 M KCl + 0,020 M KH2PO4 (pH 7). La ligne pointillée représente le potentiel d’oxydation caractéristique de la cocaïne à 1,04 V. L’axe Y a la même échelle dans chaque voltammogramme.

Il n’y a pas de décalage de crête significatif visible pour le signal de la cocaïne et les pics de l’agent de coupe se produisent à leurs valeurs de potentiel caractéristiques., Ce potentiel maximal du processus d’oxydation de la cocaïne n’est que légèrement décalé en présence de benzocaïne, de lévamisole, de caféine, de phénacétine, de lidocaïne, de diltiazem et d’hydroxyzine avec une valeur de +18 mV, -12 mV, -32 mV, +13 mV, -17 mV, -7 mV et -32 mV respectivement. Comme il ressort clairement de la Fig. 2, les différences entre le potentiel d’oxydation de la cocaïne et le potentiel redox des agents de coupe sont beaucoup plus grandes par rapport aux petits décalages observés lors de l’analyse des mélanges. La benzocaïne montre cependant un comportement plus complexe en mélange avec la cocaïne., Bien que le mélange montre à la fois les pics caractéristiques de la cocaïne et de la benzocaïne, le voltammogramme révèle un ensemble supplémentaire de pics dans la gamme 0.25–0.45 V. Ces processus ne sont pas observés lorsque les composants individuels sont mesurés séparément et, par conséquent, ils résultent d’une certaine interaction entre la cocaïne et la benzocaïne, qui est inconnue à ce stade. Cependant, l’ensemble des pics est bien isolé du signal de cocaïne lui-même et fournit donc des informations supplémentaires sur la présence de cocaïne et de benzocaïne dans un mélange., Des pics secondaires mineurs sont également visibles à des potentiels plus faibles pour la lidocaïne, le diltiazem et l’hydroxyzine, en mélange avec la cocaïne, et sont donc utiles pour l’évaluation des processus redox dans les mélanges.

Fig. 3 montre un chevauchement partiel de la cocaïne oxydation signal avec la lidocaïne oxydation du signal. Ce léger chevauchement n’entraîne pas de problème pour la détection de la cocaïne. La concentration utilisée de lidocaïne dans cette section, par rapport à la cocaïne, est beaucoup plus élevée que la teneur moyenne en lidocaïne trouvée dans les échantillons de cocaïne saisis dans la rue. En 2014 et 2015, 13.,5% des échantillons de cocaïne saisis, analysés par le NICC en utilisant des techniques accréditées de GC-MS et de GC-FID, contenaient de la lidocaïne avec une concentration moyenne de 5% en poids.

Il ressort également de la Fig. 3 que l’intensité du signal pour la cocaïne diminue de manière significative lorsqu’elle est en mélange avec du lévamisole. Cette observation s’applique également au signal du lévamisole. À ce stade, on ne sait pas ce qui cause cette diminution d’intensité pour ces composants. Plus important encore, la cocaïne pourrait encore être facilement détectée., Puisque nous développons une technique de criblage sans quantification, la diminution de l’intensité ne pose aucun problème pour l’application. La teneur en lévamisole utilisée dans les expériences était encore une fois supérieure à la teneur moyenne en lévamisole dans les échantillons de cocaïne saisis dans la rue. En 2014 et 2015, 57% des échantillons de cocaïne saisis, analysés par NICC à l’aide de techniques accréditées GC-MS et GC-FID, contenaient du lévamisole avec une concentration moyenne de 12% en poids.,

Voltammétrie des échantillons de rue en solution

Afin de tester le potentiel de l’approche par empreintes digitales pour la détection de la cocaïne dans les échantillons de rue, des voltammogrammes à onde carrée de plusieurs échantillons de rue saisis ont été enregistrés en solution tampon (0,1 M KCl + 0,020 M KH2PO4 à pH 7) et corrigés pour le courant de fond comme cela a été fait auparavant. Toutes les solutions ont été faites de telle sorte qu’elles contiennent toutes 1 mM de cocaïne et les voltammogrammes correspondants sont illustrés à la Fig. 4., Avant l’analyse, la composition qualitative et quantitative des échantillons de rue était déterminée à l’Institut National de criminalistique et de criminologie (NICC) en utilisant des méthodes accréditées GC-MS et GC-FID.

Fig. 4 Réponses voltammétriques à ondes carrées corrigées de base (vs. Ag/AgCl) d’échantillons de rue à des électrodes sérigraphiées au carbone nu dans une solution tampon de 0,1 M KCl + 0,020 M KH2PO4 (pH 7). La ligne pointillée représente le potentiel d’oxydation caractéristique de la cocaïne à 1,04 V. L’axe Y a la même échelle dans chaque voltammogramme., Chaque solution a été préparée de manière à contenir 1 mM de cocaïne.

Fig. 4 montre que le pic de cocaïne est clairement détectable dans les échantillons de rue contenant de la phénacétine, de la caféine, du lévamisole, de l’acide borique, de l’hydroxyzine et de la lidocaïne, même lorsque la quantité de cocaïne n’est que de 30% en poids, comme c’est le cas dans le troisième échantillon. Sachant que NICC en Belgique a constaté que 95% de tous les échantillons de cocaïne saisis en 2014 contenaient plus de 35% en poids de cocaïne, cette méthode est très prometteuse à explorer davantage pour un dépistage rapide sur place. Encore plus, sur la base des observations faites à la Fig., 2 et 3, la présence des agents coupants a pu être mise en évidence.

Deux des pics caractéristiques de phénacétine sont clairs et nets dans le premier échantillon à leurs potentiels caractéristiques de 0,77 et 0,35 V, tandis que le signal pour le lévamisole est également clairement visible à son potentiel caractéristique de 1,27 V dans le second échantillon. Le deuxième échantillon montre clairement les processus redox de la cocaïne et du lévamisole à leurs potentiels d’empreintes digitales, soit 1,04 et 1,27 V, respectivement. Le pourcentage de cocaïne est ca. 30% dans le troisième échantillon, cependant, clairement visible dans le voltammogramme à onde carrée., Dans le quatrième échantillon, nous voyons un pic à environ 0,80 V, ce qui est caractéristique de l’hydroxyzine. De plus, une très petite onde est visible à 0,10 V, ce qui est caractéristique de l’hydroxyzine ou du diltiazem. Un petit pic est également visible à environ 1,30 V, ce qui indique la présence de caféine. Nous n’avons pas pu détecter le signal de lidocaïne dans cet échantillon de rue particulier, mais cela peut s’expliquer par la très faible concentration du composé dans l’échantillon (<1%).,

Voltammétrie des échantillons de rue de poudre

Pour une utilisation facile sur site, il convient de détecter les échantillons directement sous sa forme de poudre, plutôt que sous forme de solution, pour éviter la préparation des échantillons. Pour ce faire, nous utilisons la méthode de balayage sur site, comme expliqué en détail dans la section expérimentale. Un hydrogel de gélatine conducteur a été utilisé comme électrolyte pour les mesures électrochimiques.

Des voltammogrammes à ondes carrées de plusieurs échantillons de rue saisis ont été enregistrés et présentés à la Fig., 5, ainsi qu’un blanc pour retenir la réponse du gel de gélatine lui-même et un échantillon contenant uniquement de la cocaïne pure. Une étape de conditionnement a été réalisée à 0 V plutôt que le précédent 1,5 V choisi en solution, afin d’optimiser la sensibilité à la cocaïne.

Fig. 5 Réponses voltammétriques à ondes carrées corrigées au départ (vs. Ag/AgCl) d’échantillons de rue de poudre à des électrodes sérigraphiées au carbone nu utilisant un hydrogel de gel de gélatine B contenant 0,1 M de KCl + 0,020 M de solution tampon KH2PO4 (pH 7) comme électrolyte., La ligne pointillée représente le potentiel d’oxydation de la cocaïne à 0,97 V. L’axe Y a la même échelle dans chaque voltammogramme.

Clairement, le gel lui-même provoque un signal électrochimique intense autour de 1,30 V et un petit pic à 0,57 V. Toute information à environ. 1.30 V ne sera donc pas applicable à un certain agent de coupe. Cependant, il est clair que cette méthode fonctionne incroyablement bien pour la détection rapide de la cocaïne sur place. Le pic de cocaïne est très intense lorsque la cocaïne pure est mesurée, comme le montre le deuxième voltammogramme de la Fig. 5., Le pic de cocaïne est également bien détectable pour l’échantillon de rue contenant 23% de lévamisole et pour l’échantillon avec seulement 30% de cocaïne et une quantité inconnue d’acide borique. Un petit décalage dans les potentiels de pointe est visible pour les poudres piégées dans la matrice de gélatine par rapport aux solutions. Le pic de cocaïne est maintenant situé à un potentiel de 0,97 V au lieu de 1,04 V.,

Cette méthode de voltammétrie à ondes carrées, riche en informations et en un seul essai, utilisant des électrodes immobilisées sur le bout d’un gant, est très prometteuse pour le dépistage rapide sur place de la cargaison et des personnes suspectes sur la présence de cocaïne et de ses agents coupants.

Reproductibilité

La reproductibilité des signaux obtenus en solution et en poudres a été étudiée en effectuant cinq mesures, avec à chaque fois un SPE différent, sur plusieurs des échantillons étudiés précédemment, contenant tous 1 mM de cocaïne., En solution, nous avons obtenu des résultats concernant le potentiel maximal de cocaïne pour la cocaïne pure et trois échantillons de rue. Une solution de cocaïne pure a montré le pic caractéristique à 1,04 ± 0,02 V, tandis que pour un premier échantillon de rue contenant 73% de cocaïne et 17% de phénacétine, un deuxième échantillon de rue contenant 76% de cocaïne, 3% de caféine, 10% d’hydroxyzine et moins de 1% de lidocaïne et un troisième échantillon de rue contenant 30% de cocaïne et une quantité inconnue d’acide borique ont montré des potentiels de pointe de 1,06 ± 0,01 V, 1,03 ± 0,01 V et 1,03 ± 0,01 V respectivement.,

Les résultats montrent un écart-type potentiel maximal de ±20 mV, probablement causé par de petites différences dans les électrodes de référence internes entre les différents SPE. Les changements potentiels sont cependant faibles et ne posent aucun problème pour identifier la cocaïne, également parce que ces petits changements se produisent également pour les agents coupants.

Sous forme de poudre, la même expérience a été réalisée pour la cocaïne pure, en utilisant le gel conducteur comme électrolyte et la valeur de potentiel de crête obtenue était de 0,97 ± 0,01 V, montrant la robustesse et la reproductibilité de l’approche., Cette stabilité était assurée par l’anneau en caoutchouc, immobilisé sur le pouce du dispositif du bout des doigts comme cela est décrit dans la section expérimentale. Cet anneau maintient le gel conducteur en place et garantit une force appliquée constante sur la surface de l’électrode pendant que les deux doigts sont joints pendant les expériences, conduisant à des lignes de base stables. La faible variation de potentiel montre également que glisser la surface de l’électrode sur les poudres ne conduit pas à une réponse électrochimique différente causée par des surfaces d’électrode endommagées. C’est l’une des raisons pour lesquelles les électrodes en graphite ont été utilisées.,

Expérimental

Réactifs et matériaux

La norme cocaïne·HCl a été achetée auprès de Lipomed (Arlesheim, Suisse). Des étalons de phénacétine, de diltiazem, de lidocaïne, de procaïne, d’hydroxyzine, de benzocaïne, de paracétamol et de myo-inositol ont été achetés auprès de Sigma-Aldrich (Diegem, Belgique). Des étalons d’acide benzoïque et de lévamisole ont été achetés auprès d’Acros Organics (Geel, Belgique). Des étalons de caféine, d’acide borique, de glucose, de maltose et d’amidon ont été achetés auprès de VWR Chemicals (Louvain, Belgique) et un étalon de D-sorbitol a été acheté auprès de Merck Chemicals KGaA (Overijse, Belgique)., Des échantillons authentiques de cocaïne ont été obtenus auprès de l’Institut National de Criminalistique et de Criminologie (Bruxelles, Belgique). Gélatine gel B a été fourni par PB gelatins (Royaume-Uni). Les électrodes sérigraphiées Carbon ItalSens IS-C (SPE) ont été achetées à PalmSens (Utrecht, Pays-Bas) et ont été utilisées lors de toutes les mesures électrochimiques. La surface de l’électrode est de 7,07 mm2. Toutes les mesures électrochimiques en laboratoire ont été effectuées à l’aide d’un potentiostat Metrohm µAutolab III et du logiciel NOVA 1.11.

Synthèse du gel conducteur

Un mélange de 2.,5% en poids de gélatine le gel B dans un tampon KCl de 100 mM et KH2PO4 de 20 mM a été chauffé dans un tube d’Eppendorf à 50 °C pendant 15 minutes, suivi d’un mélange supplémentaire jusqu’à ce que la solution devienne homogène. La solution a ensuite été transférée dans une seringue dans laquelle l’hydrogel a été formé et vieilli pendant les 16 heures suivantes à température ambiante avant utilisation dans les expériences.

Détermination des échantillons en solution

La solution tampon utilisée pour les expériences a été optimisée pour obtenir une séparation maximale et une sensibilité maximale. Le 0,1 M KCl + 0.,020 M tampon KH2PO4 a permis l’identification de la cocaïne sans chevauchement des signaux des agents coupants, comme le montre la Fig. 2. Des solutions de cocaïne de 1 mM et de tous les agents coupants ont été préparées dans un tampon de 0,1 M KCl + 0,02 M KH2PO4 (pH 7) et stockées à 4 °C avant analyse. Chaque solution a été analysée séparément en appliquant une goutte de 50 µL sur le SPE et une voltammétrie à ondes carrées a été effectuée afin de détecter les processus redox caractéristiques de chaque substance. Cela a également été effectué pour des mélanges binaires de cocaïne et d’un agent de coupe ainsi que pour des échantillons de rue authentiques.,

Méthode de balayage sur site

Les poudres suspectes ont été analysées directement en utilisant un gel de gélatine comme électrolyte solide. Le SPE a été inséré dans un petit connecteur SPE (avec des fils connectés au potentiostat) qui a été fixé sur un anneau métallique. Cette bague est portée par l’exécuteur de l’expérience sur l’index d’un gant en nitrile. La SPE a été glissée doucement sur la poudre suspecte de manière à ce qu’une partie de la poudre soit transférée sur l’électrode de travail de la SPE., 100 µL du gel conducteur ont été ajoutés avec une seringue à un petit réservoir sur le pouce, entouré d’un petit anneau en caoutchouc. L’anneau en caoutchouc maintient le gel en place et a été immobilisé sur le pouce à l’aide de colle cyanoacrylate.

Les deux doigts ont été assemblés, conduisant à l’achèvement de la cellule électrochimique où la mesure électrochimique a pu être commencée. Chaque électrode et chaque portion de gel n’ont été utilisées qu’une seule fois.

Voltamétrie à ondes carrées

La voltamétrie à ondes carrées (SWV) a été réalisée pour caractériser l’empreinte électrochimique des échantillons de cocaïne (street)., Un potentiel de conditionnement de 1,5 V a été appliqué pendant 5 s, suivi d’une deuxième étape de conditionnement de 5 s à 0 V avant un balayage de -0,1 V à un potentiel final de 1,5 V vs. Ag/AgCl a été effectué. Tous les scans ont été effectués à une fréquence de 10 Hz, avec une amplitude de 25 mV et un potentiel de pas de 5 mV. Pour les expériences avec des poudres au lieu de solution, une seule étape de conditionnement de 5 s à 0 V a été réalisée.

Correction de fond itérative de la moyenne mobile

Une méthode de correction de base a été construite dans la procédure SWV dans le NOVA 1.,11 logiciel pour corriger automatiquement le courant de fond ascendant afin de faciliter l’interprétation des voltammogrammes. En bref, la méthode compare la valeur d’un point de données Ai aux valeurs des points de données précédent et suivant Ai – 1 et Ai+1. Si la valeur du point de données Ai est supérieure à la moyenne des valeurs des points Ai−1 et Ai+1 (comme c’est le cas pour un pic d’oxydation), la moyenne des valeurs de Ai−1 et Ai+1 remplacera la valeur de Ai pour construire la ligne de base corrigée., Dans tous les autres cas où l’Ia est inférieure ou identique à la moyenne de l’Ia−1 et de l’Ia+1, l’Ia sera la valeur utilisée pour la ligne de base corrigée. Ce processus a été effectué pour chacun des deux points de données du voltammogramme et répété jusqu’à ce que la valeur d’Ai ne dépasse plus jamais la moyenne des valeurs d’Ai−1 et Ai+1, avec un maximum de 1000 itérations. La ligne de base corrigée est maintenant assemblée et le courant de fond sera nul. Les courants positifs ne sont visibles qu’aux pics des processus d’oxydation.,

Conclusions

Nous avons démontré l’applicabilité d’une approche électrochimique par empreinte digitale pour identifier la cocaïne et ses agents coupants dans des échantillons de rue. L’analyse directe avec une préparation minimale de l’échantillon est possible grâce à l’intégration de l’électrode sérigraphiée dans un gant et à l’utilisation d’un hydrogel de gélatine flexible conducteur comme électrolyte., Cette nouvelle approche permet une détection rapide sur site à des points d’intérêt tels que les aéroports et les ports, en faisant simplement glisser le système d’électrodes sur la poudre suspecte, en joignant les deux doigts et en démarrant la mesure voltammétrique à onde carrée. La détermination de l’empreinte électrochimique distincte de la cocaïne et des agents coupants en solution fournit toutes les informations analytiques nécessaires pour détecter la cocaïne et les agents coupants sur place dans des échantillons suspects inconnus., Le nouveau concept est donc très prometteur en tant que méthode de dépistage portable et applicable sur place visant à identifier rapidement les échantillons de cocaïne/drogues (rue). Pour ce faire, il convient de passer d’un grand potentiostat (comme µAutolab III) à un potentiostat portable miniaturisé. Avec le développement rapide des systèmes et des communications sans fil, la transmission des résultats à un téléphone intelligent ou à une tablette serait d’une grande utilité pour les enquêtes sur les médicaments sur place.

Remerciements

Les auteurs remercient BELSPO pour le financement du projet APTADRU (BR/314/PI/APTADRU).,

Notes et références